Μερική υποκατάσταση του La από Sr σε περοβσκίτες La1-xSrxMnO3 και η επίδρασή της στην καταλυτική οξείδωση του CO και του CH4

Τα καυσαέρια των αυτοκινήτων, βενζινοκίνητων ή μεθανιοκίνητων, τυπικά εμπεριέχουν CO και CH4 ως αποτέλεσμα της ατελούς καύσης ή διαφυγής του καυσίμου αλλά και της διάσπασης των μεγάλων υδρογονανθρακικών μορίων σε μικρότερα. Οι καταλυτικοί μετατροπείς που χρησιμοποιούν τα αυτοκίνητα για την αντιμετώπιση των ρύπων τους είναι μεν αποτελεσματικοί στην αντιμετώπιση του CO αλλά όχι ιδιαίτερα του CH4 λόγω της δύσκολης ενεργοποίησης του τελευταίου [1,2] στα καταλυτικά συστήματα ευγενών μετάλλων που εφαρμόζονται στους καταλυτικούς μετατροπείς. Οι περοβσκίτες, με γενικό τύπο ABO3, αποτελούν πολλά υποσχόμενα υλικά στις καταλυτικές οξειδώσεις και γενικότερα στην κατάλυση εξαιτίας των εξαιρετικών οξειδο-αναγωγικών ιδιοτήτων τους, της υψηλής κινητικότητας του οξυγόνου στο πλέγμα τους και της εξαιρετικής θερμικής και υδροθερμικής σταθερότητά τους [3,4,5]. Η ευελιξία που διαθέτουν ως υλικά να αντικαθιστούν τα κατιόντα της θέσης Α ή/και Β με άλλα κατιόντα ίδιου ή διαφορετικού σθένους (δηλ. A1-xA΄xB1-xB΄xO3±δ), τους δίνει τη δυνατότητα να δημιουργούν κενά οξυγόνου (oxygen vacancies) στην επιφάνεια τους και να μεταβάλουν το σθένος των μετάλλων μετάπτωσης της Β-θέσης, τροποποιώντας κατά αυτόν τον τρόπο (α) τη κινητικότητα των ιόντων O2- στο πλέγμα τους, (β) τις επιφανειακές οξειδοαναγωγικές τους ιδιότητες, βελτιώνοντας κατ΄ επέκταση την καταλυτική τους απόδοση [1, 3-5]. Στην παρούσα εργασία μελετήθηκε συγκριτικά η καταλυτική δραστικότητα περοβσκιτικών υλικών του τύπου La1-xSrxMnO3 (LSM) που παρασκευάστηκαν με τη μέθοδο της συγκαταβύθισης ως προς την οξείδωση του CO και την πλήρη οξείδωση του CH4 σε συνθήκες περίσσειας Ο2 ώστε να διαφανεί η δυνατότητα χρήσης τέτοιων υλικών, μη-ευγενών μετάλλων στην τεχνολογία των καταλυτικών μετατροπέων, δεδομένου ότι η βιβλιογραφία έχει αποδείξει την καταλληλόλητά τους σε αντιδράσεις αναγωγής των ΝΟx [4].  Συγκεκριμένα, μελετάται η επίδραση της μερικής σταδιακής αντικατάστασης της Α-θέσης του μαγγανίτη La1-xA΄xMnO3 (όπου Α΄=Sr και x=0, 0.3, 0.5 και 0.7) στην δραστικότητα και σταθερότητα των υλικών στις αντιδράσεις οξείδωσης του CO και πλήρη οξείδωση του μεθανίου. Προκειμένου να συσχετιστεί η δομή των περοβσκιτών με την ενεργότητά τους, χρησιμοποιήθηκαν διάφορες τεχνικές χαρακτηρισμού όπως BET, XRD και Η2-TPR για την αξιολόγηση των φυσικοχημικών και χημικών ιδιοτήτων τους και εφαρμόστηκαν διάφορα πρωτόκολλα προ-επεξεργασίας τους, όπως (α) προαναγωγή (β) προ-οξείδωση και (γ) οξειδωτική γήρανση  σε υψηλές θερμοκρασίες.