Τα τελευταία χρόνια παρατηρείται συνεχώς αυξανόμενη χρήση του φυσικού αερίου (CH4), ως μία αποδοτική, αξιόπιστη, προσιτή και καθαρότερη σε σχέση με άλλα ορυκτά καύσιμα, πηγή ενέργειας [1,2]. Το CH4 είναι επίσης ο προτιμητέος HC για παραγωγή Η2, ή/και ως μέσον για την ανακύκλωση εκπομπών CO2 [3]. Το βασικότερο μειονέκτημα που συνοδεύει τις αναφερόμενες εφαρμογές είναι οι διαφεύγουσες ποσότητες αμετάτρεπτου CH4 κατά τις διεργασίες χρήσεις του. CH4 εκπέμπεται επίσης ως παραπροϊόν διεργασιών καύσης βαρύτερων υδρογονανθράκων. Οι εκπομπές του συμβάλλουν στην ενίσχυση του «φαινομένου του θερμοκηπίου» (25 φορές δραστικότερο του CO2 στο φαινόμενο) [1, 2]. Ο ισχυρός δεσμός C-H (450 kJ/mol) στο μόριό του το καθιστά σχετικά δύσκολη την καταλυτική του ενεργοποίηση και άρα την οξείδωσή του σε σύγκριση με άλλους HCs. Ως εκ τούτου η ανάπτυξη καταλυτών υψηλής δραστικότητας στην οξείδωση του CH4, και έτσι στον έλεγχο των εκπομπών του, είναι υψηλής περιβαλλοντικής σημασίας. Στην παρούσα εργασία, μελετήθηκε η βαθιά οξείδωση του CΗ4 σε καταλύτες Ir/La1xSrxMnO3 στο θερμοκρασιακό εύρος 400-900oC και σε συνθήκες περίσσειας οξυγόνου (1% CΗ4/5% O2/He, σε πίεση 1 bar και WGHSV=90000 mL∙g-1∙h-1). Η εργασία προσβλέπει στην αποσαφήνιση του ρόλου της σταδιακής αντικατάστασης της Α-θέσης του περοβσκίτη (Α=La) από Sr στις ιδιότητές του, και κατά συνέπεια στην καταλυτική του συμπεριφορά στην υπό εξέταση αντίδραση. Προς τούτο συντέθηκαν και μελετήθηκαν οι περοβσκίτες LSM: La1-xSrxMnO3 (x=0, 0,3, 0,5 και 0,7) και οι ομόλογοι καταλύτες Ir/LSM. Οι φυσικοχημικές και δομικές ιδιότητες των υλικών αξιολογήθηκαν με διάφορες τεχνικές (πχ. XRD, BET-BJH, H2-TPR, H2-Chem), προς χάριν ευχερούς συσχέτισης δομής-ενεργότητας. Τα καταλυτικά πειράματα (δραστικότητας, σταθερότητας) έγιναν με βάση διάφορα πρωτόκολλα για να αποκτηθεί πλήρης εικόνα της καταλυτικής συμπεριφοράς.
Please read the full paper below.